現(xiàn)代新型的固體飛秒激光器以數(shù)kHz的重復頻率工作，提供了脈沖能量和穩(wěn)定性的組合，使它們成為科學研究的激光。

       在飛秒和阿秒激光科學領域，有人說激光脈沖能量越高越好。盡管如此，許多激光研究人員都熟悉這種令人抓狂的情況，當能量表處于紅色時，激光電源慢慢開始冒煙，但信號仍然很弱，測量甚至需要數(shù)年時間。當然，如果有機會，追求的脈沖能量是一種選擇，但考慮到激光近年來的發(fā)展狀況，這是最明智的選擇嗎?

        對于某些應用，答案總是肯定的。當研究對象是真空極化，進行核聚變，或產(chǎn)生二階輻射的效率只有萬億分之幾時，的方法是購買你的預算能負擔得起的、最壞的激光器。

        然而，在許多研究領域，這種粗暴的方法弊大于利。通常，將能量分散到多個脈沖中，獲得相同(或更高)的平均功率，但脈沖重復率更高。本文回顧了高平均功率、中等脈沖能量激光器可以主導大型強力高能系統(tǒng)的情況。

選擇高重頻激光的理由1：輸出穩(wěn)定性高

       讓我們先來說明一個很少被宣傳的事實：過去十年或二十年出現(xiàn)的固態(tài)飛秒激光器遠遠優(yōu)于上個世紀末期開發(fā)的代啁啾脈沖放大(CPA)系統(tǒng)。其功率范圍在幾十瓦，脈沖能量約1 mJ，可以以單脈沖到幾兆赫的重復頻率工作。典型的Yb:KGW CPA激光系統(tǒng)由于直接由半導體激光陣列泵浦，加上巧妙的光學設計，具有的穩(wěn)定性。緊湊的體積降低了對機械振動的敏感性，水冷的外殼使它們在環(huán)境溫度漂移時更加堅固。

        這種泵浦能量不是來自單一的半導體激光器，而是來自幾十個半導體激光器，因此每個半導體激光器的穩(wěn)定性所起的作用相對較小。最重要的是，當激光重復頻率增加，使脈沖之間的周期小于工作物質(zhì)中激光躍遷的自然壽命時(Yb:KGW為600μs，對應1.6 kHz重復頻率)，激光介質(zhì)本身就開始充當?shù)屯V波器，消除了泵浦產(chǎn)生的任何不穩(wěn)定性。因此，高重復頻率激光系統(tǒng)具有非常高的功率和能量穩(wěn)定性(見圖1)。

圖1.  200 kHz 20 W飛秒激光器的功率和能量穩(wěn)定性，平均功率在12小時內(nèi)的歸一化均方根偏差(NRMSD)為0.15%，這使得功率軌跡在全尺度下與水平線幾乎無法區(qū)分(a, b)。具有代表性的10分鐘周期的脈沖分辨能量穩(wěn)定性甚至更好，NRMSD為0.07% (c)。

選擇高重頻激光的理由2：多數(shù)實驗需要多脈沖

        通常，采集實驗數(shù)據(jù)需要平均。不管這些信號光子是大而不頻繁的地撞擊探測器，還是小的類似滴狀物一個接一個地撞擊探測器，這都無關緊要。如果，在實驗的持續(xù)時間內(nèi)(比如1秒)，收集到相同數(shù)量的光子，最終的結(jié)果將是相同的(所有其他因素相同的情況下)。

        當然，事情很少這么簡單。信號可能有一個能量閾值，除非超過它，否則測量將受到影響。但高重復率飛秒激光的能量在1 mJ或更多的范圍內(nèi)。這也是20年前Ti:sapphire CPA系統(tǒng)的典型能量，當緊密聚焦時，這種能量足以在空氣中產(chǎn)生等離子體(見圖2)。因此，一個現(xiàn)代的Yb:KGW CPA激光器實際上是一個由10-50個以前的Ti:sapphire激光器組成的電池——電池中的每個激光器都比舊系統(tǒng)穩(wěn)定10倍。

圖2。100 kHz Yb:KGW激光400 μJ脈沖誘導的空氣擊穿(黃色箭頭所示的小亮點)；屏幕背景上的大白點是空氣中產(chǎn)生的超連續(xù)白光。

選擇高重頻激光的理由三：多數(shù)實驗無需使用所有可用的脈沖能量

       選擇高重復率激光器的原因是，在許多情況下，實驗條件不允許使用所有可用的脈沖能量。這一節(jié)回顧了使用飛秒激光的不同研究領域中的此類案例。

       激光的發(fā)明催生了非線性光學領域，在光的電場開始與電子和原子核之間的庫侖吸引相競爭的條件下，探索光和物質(zhì)發(fā)生復雜相互作用。在這些相互作用中，轉(zhuǎn)換后的光獲得了新的頻率和奇怪而奇妙的空間特性(2)，(3)。非線性光學效應發(fā)生在嚴格定義的光強度范圍內(nèi)。在凝聚態(tài)實驗中，與這些強度相對應的脈沖能量在微焦耳范圍內(nèi)。

       一個很好的例子是超連續(xù)白光(WLC)的產(chǎn)生——將飛秒激光脈沖聚焦到透明介質(zhì)中產(chǎn)生寬頻帶時空相干輻射(見圖3)。在塊狀凝聚態(tài)介質(zhì)中，WLC產(chǎn)生的閾值通常為1-50 μJ，這取決于光的波長和介質(zhì)的性質(zhì)。

       當超過這個閾值大約3倍時，就不再觀察到整齊的效應：要么激光束分解成多個細絲，要么介質(zhì)發(fā)生擊穿(光學損傷)。這意味著幾乎所有超過閾值的激光脈沖能量都是不可用的。因此，為了在單位時間內(nèi)產(chǎn)生盡可能多的WLC光子，我們希望使用到達介質(zhì)的能量較低的脈沖。

圖3。由1 kHz飛秒脈沖序列(a)和100 kHz相同脈沖序列(b)在藍寶石中產(chǎn)生白光連續(xù)體(WLC)。使用相同的相機設置獲取圖像，并展示兩束光強度的視覺圖像。如果增加1 kHz的脈沖能量以達到相同的WLC光束平均功率，藍寶石晶體早在還未觀察到(b)中的同等亮度白光很久之前就已被損壞。

       此外，WLC的這種能量依賴性對飛秒瞬態(tài)吸收光譜有重要的推論。在生物物理、物理化學、光伏、半導體物理等領域，飛秒泵浦-探測實驗中，研究人員經(jīng)常選擇WLC作為探測光源。這種實驗使用兩個激光脈沖，一個激發(fā)所研究的樣品，另一個在個脈沖之后以可控延遲到達，測量由于激發(fā)導致的樣品透過率的變化。

       WLC作為探測光很有吸引力，它覆蓋了多倍頻程光譜范圍，允許探測所研究材料中的不同躍遷。同時，它也非常穩(wěn)定，易于生成。由于泵浦-探測實驗測量的是樣品后的探測光強度之比(受激發(fā)與未受激發(fā)的透過率)，探測脈沖中的光子越多，靈敏度越高(不可能在小于1000個光子的情況下檢測到1/1000的透過率變化)。由于每秒記錄的WLC光子數(shù)是重復頻率的線性函數(shù)，在高重復頻率下實驗的信噪比水平顯著提高(見圖4)。

圖4.  1kHz與64kHz激光重復頻率下瞬態(tài)吸收信號質(zhì)量的比較；調(diào)整激發(fā)脈沖的強度以產(chǎn)生相同幅度的信號。

二階輻射的產(chǎn)生

       產(chǎn)生二階輻射對每個入射泵浦脈沖的能量施加了類似的約束。最近，Baguckis等人將幾kHz Yb:KGW系統(tǒng)應用于銅靶上生成x射線(4)。結(jié)果表明，當激光脈沖能量在200 μJ范圍內(nèi)時，生成的x射線亮度與激光重復率呈線性關系(見圖5)。

        一個鞋盒大小的20 W激光產(chǎn)生的x射線亮度可與的Ti:sapphire CPA系統(tǒng)產(chǎn)生的x射線相媲美，提供多毫焦脈沖。展望未來，將200 µJ飛秒激光縮放到更高的重復頻率是一項比將10 mJ激光縮放到更高脈沖能量要簡單得多的任務。因此，未來的“桌面”x光可能會有更高的重復頻率。

圖5.  利用幾kHz激光在銅靶上產(chǎn)生的x射線，展示 Ka 線 X 射線能量密度與重復頻率的比例關系。

      飛秒時間分辨光譜用于分析光合色素-蛋白復合物，(5)光受體蛋白(6)太陽能電池及其組件，(7)，(8)發(fā)光器件，(9)和其他光敏分子化合物(10)。大多數(shù)這些系統(tǒng)的自然條件是連續(xù)的照明，光子一個接一個到達，而不是采用高能飛秒脈沖的轟擊使得大量到達。理想情況下，人們應該用他們需要的光來照明系統(tǒng)。然而，如果需要飛秒時間分辨率(通常情況下需要)，研究人員可能會被迫使用下一種方法：低能量脈沖。在這里，高重復率有助于積累足夠的信號，從而得到有意義的科學結(jié)論。

       也許已知的最古老的例子——光合作用光捕獲復合物的研究，強度依賴效應是具有誤導性的。在20世紀70年代末和80年代初，幾個研究小組正在使用當時的激光器研究紫色細菌色素體的激發(fā)態(tài)動力學。令人困惑的是，它們都報告了不同的激發(fā)態(tài)壽命。實際結(jié)果是他們看到的是激發(fā)的非線性湮滅。（11）

        這是兩個激發(fā)態(tài)在一個葉綠素色素上相遇的過程(見圖6a)，產(chǎn)生更高的激發(fā)態(tài)。由于這種狀態(tài)幾乎是瞬間衰減的(約100fs)，這種碰撞的最終結(jié)果是激勵數(shù)減少了一個。在一個大型的光收集天線中，激發(fā)越多，它們相遇的幾率就越高，因此，初始信號的衰減就越快(見圖6b)(12)。盡管這種效應令人著迷，但它只會在自然產(chǎn)生的非常高的激發(fā)光強度下表現(xiàn)出來。因此，為了對自然發(fā)生的光收集做出有意義的結(jié)論，需要在極微弱激發(fā)脈沖能量下進行實驗。更高的重復頻率和相應較弱的脈沖使這成為可能。

圖6.  分子化合物中激發(fā)態(tài)的湮滅(a)。當兩個激發(fā)態(tài)在一個分子上相遇時，它被提升到更高的激發(fā)態(tài)。因為它是短暫的，很快就只剩下一個激發(fā)。細菌捕光復合物(Fenna-Matthews-Olson蛋白)在不同激發(fā)脈沖能量下的瞬態(tài)吸收信號衰減(b)。

       有時，限制激發(fā)能量的不是激光、樣品或目標，而是探測方案。在許多探測方案中，單個粒子(光子、電子、離子)被探測到。例如，和泛使用的x射線光譜儀利用單個x射線光子檢測半導體器件中產(chǎn)生的電荷。如果來自同一個激光脈沖的兩個光子同時擊中探測器，光譜儀將會錯誤地確定高出兩倍的光子能量(見圖7)。同樣，如果光與物質(zhì)相互作用的產(chǎn)物是光電子(如在x射線光電子能譜中)，則希望每個激光脈沖只有一個電子。如果多個電子進入分析器，它們的庫侖斥力會扭曲測量的能量值。

圖7.  400 μJ脈沖聚焦到銅靶產(chǎn)生的x射線譜。當計數(shù)率接近激光重復頻率，重合偽影會在檢測到的光子的兩倍和三倍能量處產(chǎn)生不存在的峰值。

       在這種單粒子探測實驗中，激光重復頻率越高，信號計數(shù)積累得越快。一個典型的光譜或衰減曲線需要大約10000次計數(shù)來對抗離散的噪聲。當以1kHz重復頻率計數(shù)時，需要10秒來測量，而在100kHz時，每秒測量10條曲線。10秒聽起來并不多，但當你將平均持續(xù)時間改為10小時時，用6分鐘獲得相同結(jié)果的選擇會突然變得非常有吸引力。

總結(jié)

       綜上所述，現(xiàn)代高重頻幾kHz重復頻率的固態(tài)飛秒激光器提供了一種的脈沖能量組合，高到足以產(chǎn)生幾乎所有的非線性光學現(xiàn)象，同時，它們比運行在1kHz或以下的傳統(tǒng)CPA系統(tǒng)的速度快10~100倍。這使得二階輻射可獲得的亮度，并有助于繞過樣品或檢測系統(tǒng)施加的固有注入通量的限制。再加上這些激光器比高能激光器更穩(wěn)定，這使得它們成為光譜學、顯微鏡學、非線性光學和激光物理學等現(xiàn)代研究領域的工具。

(本文原創(chuàng)來源于，應用工程師dr. Jonas Berzinš，研發(fā)工程師dr. Lukas Kontenis和dr. Mikas Vengris，原文發(fā)表于《Laser Focus World》):

參考文獻：

（1）  詳見https://lightcon.com/product/pharos-femtosecond-lasers/

（2）  A. Dubietis et al., Phys. Rev. Lett., 92, 25 (2004).

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（4）  A. Baguckis et al., Appl. Phys. B: Lasers Opt., 123, 12 (2017).

（5）  R. Berera, R. van Grondelle, and J. T. M. Kennis, Photosyn. Res., 101, 2–3, 105–118 (2009).

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（12）  V. Gulbinas et al., J. Phys. Chem., 100, 45, 17950–17956 (1996).

高重頻飛秒激光器產(chǎn)品介紹

PHAROS工業(yè)&科研級模塊化設計飛秒激光器

特點：

• 100 fs - 20 ps脈寬可調(diào)

• 脈沖能量3 mJ輸出

• 輸出功率20 W

• 重復頻率單脈沖-1 MHz軟件可調(diào)

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 自動諧波發(fā)生器(5次諧波)

• CEP穩(wěn)定選項

• 對外部源的重復率鎖定

       PHAROS系列飛秒激光器，結(jié)合了多毫焦脈沖能量和高平均功率輸出。PHAROS為科學和工業(yè)應用優(yōu)化了機械和光學設計。緊湊，熱穩(wěn)定，密封的設計使PHAROS能方便的集成到各種光學裝置和加工工作站。二極管泵浦Yb介質(zhì)大大降低了維護成本，并為激光提供相當長的壽命，而穩(wěn)健的光機械設計，使PHAROS能穩(wěn)定的運行在不同的環(huán)境。PHAROS的靈活的可調(diào)諧性允許系統(tǒng)覆蓋需要多種不同參數(shù)激光的應用。可調(diào)參數(shù)包括脈沖持續(xù)時間(100 fs-20 ps)，重復頻率(單脈沖-1 MHz)，脈沖能量(高達3 mJ)，和平均功率(高達20 W)。使用內(nèi)置的脈沖選擇器，可按需調(diào)節(jié)脈沖的模式。PHAROS的通用性可以通過多種額外的選項進行擴展，包括載波包絡相位(CEP)穩(wěn)定、重復頻率鎖定到外部源以及自動諧波模塊等。

CARBIDE工業(yè)&科研級一體式設計飛秒激光器

特點：

• 190 fs - 20 ps脈寬可調(diào)

• 脈沖能量2 mJ輸出

• 輸出功率80 W

• 重復頻率單脈沖-2 MHz軟件可調(diào)

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 提供風冷版本

• 自動諧波發(fā)生器

• 科研接口模塊

        CARBIDE是一種集高平均功率和優(yōu)良的功率穩(wěn)定性于一體的飛秒激光器。CARBIDE在保證光束質(zhì)量和穩(wěn)定性的情況下，具有市場的輸出參數(shù)。緊湊而堅固的光機械設計使得CARBIDE可以被應用到顯示，汽車，LED，醫(yī)療和其他行業(yè)等工業(yè)領域以及各種科學研究中。CARBIDE的可靠性已被工業(yè)環(huán)境中數(shù)百個24/7運行的系統(tǒng)所證明。CARBIDE激光器靈活的可調(diào)諧性使我們的客戶能夠發(fā)現(xiàn)的制造工藝。可調(diào)參數(shù)包括脈沖持續(xù)時間(190 fs-20 ps)，重復頻率(單發(fā)-2 MHz)，脈沖能量(高達2 mJ)，和平均功率(高達80 W)。使用內(nèi)置的脈沖選擇器，可提供脈沖按需輸出模式。CARBIDE激光器可以配備工業(yè)級模塊，包括但不限于大功率諧波發(fā)生器。

FLINT系列飛秒激光振蕩器

特點：

• 11、20、40或76 MHz重復頻率可選

• < 50 fs脈沖寬度

• 高達0.6 μJ脈沖能量輸出

• 可達20 W的輸出功率

• 工業(yè)級設計

• CEP穩(wěn)定選項

• 對外部源的重復率鎖定

       FLINT是一系列基于Yb介質(zhì)的飛秒激光振蕩器，提供的輸出參數(shù)。基于經(jīng)過驗證的工業(yè)級設計，這是PHAROS和CARBIDE系列激光器的核心，F(xiàn)LINT振蕩器確保了長期的性能和穩(wěn)定性。的FLINT-FL2振蕩器提供高達20 W的輸出功率，高達0.6 μJ的脈沖能量，在重復頻率為11、20、40或76 MHz的情況下運行，脈沖持續(xù)時間可達50 fs。此外，二次諧波可集成到激光器內(nèi)部，而三次和四次諧波可通過外部諧波發(fā)生器獲得。FL1振蕩器支持載波包絡相位(CEP)穩(wěn)定或重復頻率鎖定(RRL)到外部源，重復頻率選擇從60到100 MHz可選。這另種FLINT模型均有標準和短脈沖配置可選，以滿足大多數(shù)工業(yè)和科學應用的需要。