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       現(xiàn)代新型的固體飛秒激光器以數(shù)kHz的重復(fù)頻率工作，提供了脈沖能量和穩(wěn)定性的組合，使它們成為科學(xué)研究的激光。

       在飛秒和阿秒激光科學(xué)領(lǐng)域，有人說(shuō)激光脈沖能量越高越好。盡管如此，許多激光研究人員都熟悉這種令人抓狂的情況，當(dāng)能量表處于紅色時(shí)，激光電源慢慢開始冒煙，但信號(hào)仍然很弱，測(cè)量甚至需要數(shù)年時(shí)間。當(dāng)然，如果有機(jī)會(huì)，追求的脈沖能量是一種選擇，但考慮到激光近年來(lái)的發(fā)展?fàn)顩r，這是最明智的選擇嗎?

        對(duì)于某些應(yīng)用，答案總是肯定的。當(dāng)研究對(duì)象是真空極化，進(jìn)行核聚變，或產(chǎn)生二階輻射的效率只有萬(wàn)億分之幾時(shí)，的方法是購(gòu)買你的預(yù)算能負(fù)擔(dān)得起的、最壞的激光器。

        然而，在許多研究領(lǐng)域，這種粗暴的方法弊大于利。通常，將能量分散到多個(gè)脈沖中，獲得相同(或更高)的平均功率，但脈沖重復(fù)率更高。本文回顧了高平均功率、中等脈沖能量激光器可以主導(dǎo)大型強(qiáng)力高能系統(tǒng)的情況。

選擇高重頻激光的理由1：輸出穩(wěn)定性高

       讓我們先來(lái)說(shuō)明一個(gè)很少被宣傳的事實(shí)：過去十年或二十年出現(xiàn)的固態(tài)飛秒激光器遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于上個(gè)世紀(jì)末期開發(fā)的代啁啾脈沖放大(CPA)系統(tǒng)。其功率范圍在幾十瓦，脈沖能量約1 mJ，可以以單脈沖到幾兆赫的重復(fù)頻率工作。典型的Yb:KGW CPA激光系統(tǒng)由于直接由半導(dǎo)體激光陣列泵浦，加上巧妙的光學(xué)設(shè)計(jì)，具有的穩(wěn)定性。緊湊的體積降低了對(duì)機(jī)械振動(dòng)的敏感性，水冷的外殼使它們?cè)诃h(huán)境溫度漂移時(shí)更加堅(jiān)固。

        這種泵浦能量不是來(lái)自單一的半導(dǎo)體激光器，而是來(lái)自幾十個(gè)半導(dǎo)體激光器，因此每個(gè)半導(dǎo)體激光器的穩(wěn)定性所起的作用相對(duì)較小。最重要的是，當(dāng)激光重復(fù)頻率增加，使脈沖之間的周期小于工作物質(zhì)中激光躍遷的自然壽命時(shí)(Yb:KGW為600μs，對(duì)應(yīng)1.6 kHz重復(fù)頻率)，激光介質(zhì)本身就開始充當(dāng)?shù)屯V波器，消除了泵浦產(chǎn)生的任何不穩(wěn)定性。因此，高重復(fù)頻率激光系統(tǒng)具有非常高的功率和能量穩(wěn)定性(見圖1)。

圖1.  200 kHz 20 W飛秒激光器的功率和能量穩(wěn)定性，平均功率在12小時(shí)內(nèi)的歸一化均方根偏差(NRMSD)為0.15%，這使得功率軌跡在全尺度下與水平線幾乎無(wú)法區(qū)分(a, b)。具有代表性的10分鐘周期的脈沖分辨能量穩(wěn)定性甚至更好，NRMSD為0.07% (c)。

 

選擇高重頻激光的理由2：多數(shù)實(shí)驗(yàn)需要多脈沖

        通常，采集實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)需要平均。不管這些信號(hào)光子是大而不頻繁的地撞擊探測(cè)器，還是小的類似滴狀物一個(gè)接一個(gè)地撞擊探測(cè)器，這都無(wú)關(guān)緊要。如果，在實(shí)驗(yàn)的持續(xù)時(shí)間內(nèi)(比如1秒)，收集到相同數(shù)量的光子，最終的結(jié)果將是相同的(所有其他因素相同的情況下)。

        當(dāng)然，事情很少這么簡(jiǎn)單。信號(hào)可能有一個(gè)能量閾值，除非超過它，否則測(cè)量將受到影響。但高重復(fù)率飛秒激光的能量在1 mJ或更多的范圍內(nèi)。這也是20年前Ti:sapphire CPA系統(tǒng)的典型能量，當(dāng)緊密聚焦時(shí)，這種能量足以在空氣中產(chǎn)生等離子體(見圖2)。因此，一個(gè)現(xiàn)代的Yb:KGW CPA激光器實(shí)際上是一個(gè)由10-50個(gè)以前的Ti:sapphire激光器組成的電池——電池中的每個(gè)激光器都比舊系統(tǒng)穩(wěn)定10倍。

圖2。100 kHz Yb:KGW激光400 μJ脈沖誘導(dǎo)的空氣擊穿(黃色箭頭所示的小亮點(diǎn))；屏幕背景上的大白點(diǎn)是空氣中產(chǎn)生的超連續(xù)白光。

選擇高重頻激光的理由三：多數(shù)實(shí)驗(yàn)無(wú)需使用所有可用的脈沖能量

       選擇高重復(fù)率激光器的原因是，在許多情況下，實(shí)驗(yàn)條件不允許使用所有可用的脈沖能量。這一節(jié)回顧了使用飛秒激光的不同研究領(lǐng)域中的此類案例。

非線性光學(xué)

       激光的發(fā)明催生了非線性光學(xué)領(lǐng)域，在光的電場(chǎng)開始與電子和原子核之間的庫(kù)侖吸引相競(jìng)爭(zhēng)的條件下，探索光和物質(zhì)發(fā)生復(fù)雜相互作用。在這些相互作用中，轉(zhuǎn)換后的光獲得了新的頻率和奇怪而奇妙的空間特性(2)，(3)。非線性光學(xué)效應(yīng)發(fā)生在嚴(yán)格定義的光強(qiáng)度范圍內(nèi)。在凝聚態(tài)實(shí)驗(yàn)中，與這些強(qiáng)度相對(duì)應(yīng)的脈沖能量在微焦耳范圍內(nèi)。

       一個(gè)很好的例子是超連續(xù)白光(WLC)的產(chǎn)生——將飛秒激光脈沖聚焦到透明介質(zhì)中產(chǎn)生寬頻帶時(shí)空相干輻射(見圖3)。在塊狀凝聚態(tài)介質(zhì)中，WLC產(chǎn)生的閾值通常為1-50 μJ，這取決于光的波長(zhǎng)和介質(zhì)的性質(zhì)。

       當(dāng)超過這個(gè)閾值大約3倍時(shí)，就不再觀察到整齊的效應(yīng)：要么激光束分解成多個(gè)細(xì)絲，要么介質(zhì)發(fā)生擊穿(光學(xué)損傷)。這意味著幾乎所有超過閾值的激光脈沖能量都是不可用的。因此，為了在單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生盡可能多的WLC光子，我們希望使用到達(dá)介質(zhì)的能量較低的脈沖。

圖3。由1 kHz飛秒脈沖序列(a)和100 kHz相同脈沖序列(b)在藍(lán)寶石中產(chǎn)生白光連續(xù)體(WLC)。使用相同的相機(jī)設(shè)置獲取圖像，并展示兩束光強(qiáng)度的視覺圖像。如果增加1 kHz的脈沖能量以達(dá)到相同的WLC光束平均功率，藍(lán)寶石晶體早在還未觀察到(b)中的同等亮度白光很久之前就已被損壞。

       此外，WLC的這種能量依賴性對(duì)飛秒瞬態(tài)吸收光譜有重要的推論。在生物物理、物理化學(xué)、光伏、半導(dǎo)體物理等領(lǐng)域，飛秒泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)中，研究人員經(jīng)常選擇WLC作為探測(cè)光源。這種實(shí)驗(yàn)使用兩個(gè)激光脈沖，一個(gè)激發(fā)所研究的樣品，另一個(gè)在個(gè)脈沖之后以可控延遲到達(dá)，測(cè)量由于激發(fā)導(dǎo)致的樣品透過率的變化。

       WLC作為探測(cè)光很有吸引力，它覆蓋了多倍頻程光譜范圍，允許探測(cè)所研究材料中的不同躍遷。同時(shí)，它也非常穩(wěn)定，易于生成。由于泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的是樣品后的探測(cè)光強(qiáng)度之比(受激發(fā)與未受激發(fā)的透過率)，探測(cè)脈沖中的光子越多，靈敏度越高(不可能在小于1000個(gè)光子的情況下檢測(cè)到1/1000的透過率變化)。由于每秒記錄的WLC光子數(shù)是重復(fù)頻率的線性函數(shù)，在高重復(fù)頻率下實(shí)驗(yàn)的信噪比水平顯著提高(見圖4)。

圖4.  1kHz與64kHz激光重復(fù)頻率下瞬態(tài)吸收信號(hào)質(zhì)量的比較；調(diào)整激發(fā)脈沖的強(qiáng)度以產(chǎn)生相同幅度的信號(hào)。

二階輻射的產(chǎn)生

       產(chǎn)生二階輻射對(duì)每個(gè)入射泵浦脈沖的能量施加了類似的約束。最近，Baguckis等人將幾kHz Yb:KGW系統(tǒng)應(yīng)用于銅靶上生成x射線(4)。結(jié)果表明，當(dāng)激光脈沖能量在200 μJ范圍內(nèi)時(shí)，生成的x射線亮度與激光重復(fù)率呈線性關(guān)系(見圖5)。

        一個(gè)鞋盒大小的20 W激光產(chǎn)生的x射線亮度可與的Ti:sapphire CPA系統(tǒng)產(chǎn)生的x射線相媲美，提供多毫焦脈沖。展望未來(lái)，將200 µJ飛秒激光縮放到更高的重復(fù)頻率是一項(xiàng)比將10 mJ激光縮放到更高脈沖能量要簡(jiǎn)單得多的任務(wù)。因此，未來(lái)的“桌面”x光可能會(huì)有更高的重復(fù)頻率。

 

圖5.  利用幾kHz激光在銅靶上產(chǎn)生的x射線，展示 Ka 線 X 射線能量密度與重復(fù)頻率的比例關(guān)系。

時(shí)間分辨光譜

      飛秒時(shí)間分辨光譜用于分析光合色素-蛋白復(fù)合物，(5)光受體蛋白(6)太陽(yáng)能電池及其組件，(7)，(8)發(fā)光器件，(9)和其他光敏分子化合物(10)。大多數(shù)這些系統(tǒng)的自然條件是連續(xù)的照明，光子一個(gè)接一個(gè)到達(dá)，而不是采用高能飛秒脈沖的轟擊使得大量到達(dá)。理想情況下，人們應(yīng)該用他們需要的光來(lái)照明系統(tǒng)。然而，如果需要飛秒時(shí)間分辨率(通常情況下需要)，研究人員可能會(huì)被迫使用下一種方法：低能量脈沖。在這里，高重復(fù)率有助于積累足夠的信號(hào)，從而得到有意義的科學(xué)結(jié)論。

       也許已知的最古老的例子——光合作用光捕獲復(fù)合物的研究，強(qiáng)度依賴效應(yīng)是具有誤導(dǎo)性的。在20世紀(jì)70年代末和80年代初，幾個(gè)研究小組正在使用當(dāng)時(shí)的激光器研究紫色細(xì)菌色素體的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)。令人困惑的是，它們都報(bào)告了不同的激發(fā)態(tài)壽命。實(shí)際結(jié)果是他們看到的是激發(fā)的非線性湮滅。（11）

        這是兩個(gè)激發(fā)態(tài)在一個(gè)葉綠素色素上相遇的過程(見圖6a)，產(chǎn)生更高的激發(fā)態(tài)。由于這種狀態(tài)幾乎是瞬間衰減的(約100fs)，這種碰撞的最終結(jié)果是激勵(lì)數(shù)減少了一個(gè)。在一個(gè)大型的光收集天線中，激發(fā)越多，它們相遇的幾率就越高，因此，初始信號(hào)的衰減就越快(見圖6b)(12)。盡管這種效應(yīng)令人著迷，但它只會(huì)在自然產(chǎn)生的非常高的激發(fā)光強(qiáng)度下表現(xiàn)出來(lái)。因此，為了對(duì)自然發(fā)生的光收集做出有意義的結(jié)論，需要在極微弱激發(fā)脈沖能量下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。更高的重復(fù)頻率和相應(yīng)較弱的脈沖使這成為可能。

圖6.  分子化合物中激發(fā)態(tài)的湮滅(a)。當(dāng)兩個(gè)激發(fā)態(tài)在一個(gè)分子上相遇時(shí)，它被提升到更高的激發(fā)態(tài)。因?yàn)樗嵌虝旱模芸炀椭皇Ｏ乱粋€(gè)激發(fā)。細(xì)菌捕光復(fù)合物(Fenna-Matthews-Olson蛋白)在不同激發(fā)脈沖能量下的瞬態(tài)吸收信號(hào)衰減(b)。

單粒子探測(cè)

       有時(shí)，限制激發(fā)能量的不是激光、樣品或目標(biāo)，而是探測(cè)方案。在許多探測(cè)方案中，單個(gè)粒子(光子、電子、離子)被探測(cè)到。例如，和泛使用的x射線光譜儀利用單個(gè)x射線光子檢測(cè)半導(dǎo)體器件中產(chǎn)生的電荷。如果來(lái)自同一個(gè)激光脈沖的兩個(gè)光子同時(shí)擊中探測(cè)器，光譜儀將會(huì)錯(cuò)誤地確定高出兩倍的光子能量(見圖7)。同樣，如果光與物質(zhì)相互作用的產(chǎn)物是光電子(如在x射線光電子能譜中)，則希望每個(gè)激光脈沖只有一個(gè)電子。如果多個(gè)電子進(jìn)入分析器，它們的庫(kù)侖斥力會(huì)扭曲測(cè)量的能量值。

圖7.  400 μJ脈沖聚焦到銅靶產(chǎn)生的x射線譜。當(dāng)計(jì)數(shù)率接近激光重復(fù)頻率，重合偽影會(huì)在檢測(cè)到的光子的兩倍和三倍能量處產(chǎn)生不存在的峰值。

 

       在這種單粒子探測(cè)實(shí)驗(yàn)中，激光重復(fù)頻率越高，信號(hào)計(jì)數(shù)積累得越快。一個(gè)典型的光譜或衰減曲線需要大約10000次計(jì)數(shù)來(lái)對(duì)抗離散的噪聲。當(dāng)以1kHz重復(fù)頻率計(jì)數(shù)時(shí)，需要10秒來(lái)測(cè)量，而在100kHz時(shí)，每秒測(cè)量10條曲線。10秒聽起來(lái)并不多，但當(dāng)你將平均持續(xù)時(shí)間改為10小時(shí)時(shí)，用6分鐘獲得相同結(jié)果的選擇會(huì)突然變得非常有吸引力。

總結(jié)

       綜上所述，現(xiàn)代高重頻幾kHz重復(fù)頻率的固態(tài)飛秒激光器提供了一種的脈沖能量組合，高到足以產(chǎn)生幾乎所有的非線性光學(xué)現(xiàn)象，同時(shí)，它們比運(yùn)行在1kHz或以下的傳統(tǒng)CPA系統(tǒng)的速度快10~100倍。這使得二階輻射可獲得的亮度，并有助于繞過樣品或檢測(cè)系統(tǒng)施加的固有注入通量的限制。再加上這些激光器比高能激光器更穩(wěn)定，這使得它們成為光譜學(xué)、顯微鏡學(xué)、非線性光學(xué)和激光物理學(xué)等現(xiàn)代研究領(lǐng)域的工具。

(本文原創(chuàng)來(lái)源于，應(yīng)用工程師dr. Jonas Berzinš，研發(fā)工程師dr. Lukas Kontenis和dr. Mikas Vengris，原文發(fā)表于《Laser Focus World》):

參考文獻(xiàn)：

（1）  詳見https://lightcon.com/product/pharos-femtosecond-lasers/

（2）  A. Dubietis et al., Phys. Rev. Lett., 92, 25 (2004).

（3）  D. Faccio et al., Phys. Rev. Lett., 96, 19 (2006).

（4）  A. Baguckis et al., Appl. Phys. B: Lasers Opt., 123, 12 (2017).

（5）  R. Berera, R. van Grondelle, and J. T. M. Kennis, Photosyn. Res., 101, 2–3, 105–118 (2009).

（6）  J. T. M. Kennis and M. L. Groot, Curr. Opin. Struct. Biol., 17, 5, 623–630 (2007).

（7）  T. M. Clarke and J. R. Durrant, Chem. Rev., 110, 11, 6736–6767 (2010).

（8）  O. E. Semonin et al., Science, 334, 6062, 1530–1533 (2011).

（9）  F. Liu et al., ACS Nano, 11, 10, 10373–10383 (2017).

（10）  N. P. Ernsting and T. Arthenengeland, J. Phys. Chem., 95, 14, 5502–5509 (1991).

（11）  L. Valkunas, V. Liuolia, and A. Freiberg, Photosyn. Res., 27, 2, 83–95 (1991).

（12）  V. Gulbinas et al., J. Phys. Chem., 100, 45, 17950–17956 (1996).

 

高重頻飛秒激光器產(chǎn)品介紹

 

PHAROS工業(yè)&科研級(jí)模塊化設(shè)計(jì)飛秒激光器

特點(diǎn)：

• 100 fs - 20 ps脈寬可調(diào)

• 脈沖能量3 mJ輸出

• 輸出功率20 W

• 重復(fù)頻率單脈沖-1 MHz軟件可調(diào)

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 自動(dòng)諧波發(fā)生器(5次諧波)

• CEP穩(wěn)定選項(xiàng)

• 對(duì)外部源的重復(fù)率鎖定

       PHAROS系列飛秒激光器，結(jié)合了多毫焦脈沖能量和高平均功率輸出。PHAROS為科學(xué)和工業(yè)應(yīng)用優(yōu)化了機(jī)械和光學(xué)設(shè)計(jì)。緊湊，熱穩(wěn)定，密封的設(shè)計(jì)使PHAROS能方便的集成到各種光學(xué)裝置和加工工作站。二極管泵浦Yb介質(zhì)大大降低了維護(hù)成本，并為激光提供相當(dāng)長(zhǎng)的壽命，而穩(wěn)健的光機(jī)械設(shè)計(jì)，使PHAROS能穩(wěn)定的運(yùn)行在不同的環(huán)境。PHAROS的靈活的可調(diào)諧性允許系統(tǒng)覆蓋需要多種不同參數(shù)激光的應(yīng)用。可調(diào)參數(shù)包括脈沖持續(xù)時(shí)間(100 fs-20 ps)，重復(fù)頻率(單脈沖-1 MHz)，脈沖能量(高達(dá)3 mJ)，和平均功率(高達(dá)20 W)。使用內(nèi)置的脈沖選擇器，可按需調(diào)節(jié)脈沖的模式。PHAROS的通用性可以通過多種額外的選項(xiàng)進(jìn)行擴(kuò)展，包括載波包絡(luò)相位(CEP)穩(wěn)定、重復(fù)頻率鎖定到外部源以及自動(dòng)諧波模塊等。

CARBIDE工業(yè)&科研級(jí)一體式設(shè)計(jì)飛秒激光器

特點(diǎn)：

• 190 fs - 20 ps脈寬可調(diào)

• 脈沖能量2 mJ輸出

• 輸出功率80 W

• 重復(fù)頻率單脈沖-2 MHz軟件可調(diào)

• 脈沖選擇器按需輸出模式

• BiBurst模式

• 提供風(fēng)冷版本

• 自動(dòng)諧波發(fā)生器

• 科研接口模塊

        CARBIDE是一種集高平均功率和優(yōu)良的功率穩(wěn)定性于一體的飛秒激光器。CARBIDE在保證光束質(zhì)量和穩(wěn)定性的情況下，具有市場(chǎng)的輸出參數(shù)。緊湊而堅(jiān)固的光機(jī)械設(shè)計(jì)使得CARBIDE可以被應(yīng)用到顯示，汽車，LED，醫(yī)療和其他行業(yè)等工業(yè)領(lǐng)域以及各種科學(xué)研究中。CARBIDE的可靠性已被工業(yè)環(huán)境中數(shù)百個(gè)24/7運(yùn)行的系統(tǒng)所證明。CARBIDE激光器靈活的可調(diào)諧性使我們的客戶能夠發(fā)現(xiàn)的制造工藝。可調(diào)參數(shù)包括脈沖持續(xù)時(shí)間(190 fs-20 ps)，重復(fù)頻率(單發(fā)-2 MHz)，脈沖能量(高達(dá)2 mJ)，和平均功率(高達(dá)80 W)。使用內(nèi)置的脈沖選擇器，可提供脈沖按需輸出模式。CARBIDE激光器可以配備工業(yè)級(jí)模塊，包括但不限于大功率諧波發(fā)生器。

FLINT系列飛秒激光振蕩器

特點(diǎn)：

• 11、20、40或76 MHz重復(fù)頻率可選

• < 50 fs脈沖寬度

• 高達(dá)0.6 μJ脈沖能量輸出

• 可達(dá)20 W的輸出功率

• 工業(yè)級(jí)設(shè)計(jì)

• CEP穩(wěn)定選項(xiàng)

• 對(duì)外部源的重復(fù)率鎖定

       FLINT是一系列基于Yb介質(zhì)的飛秒激光振蕩器，提供的輸出參數(shù)。基于經(jīng)過驗(yàn)證的工業(yè)級(jí)設(shè)計(jì)，這是PHAROS和CARBIDE系列激光器的核心，F(xiàn)LINT振蕩器確保了長(zhǎng)期的性能和穩(wěn)定性。的FLINT-FL2振蕩器提供高達(dá)20 W的輸出功率，高達(dá)0.6 μJ的脈沖能量，在重復(fù)頻率為11、20、40或76 MHz的情況下運(yùn)行，脈沖持續(xù)時(shí)間可達(dá)50 fs。此外，二次諧波可集成到激光器內(nèi)部，而三次和四次諧波可通過外部諧波發(fā)生器獲得。FL1振蕩器支持載波包絡(luò)相位(CEP)穩(wěn)定或重復(fù)頻率鎖定(RRL)到外部源，重復(fù)頻率選擇從60到100 MHz可選。這另種FLINT模型均有標(biāo)準(zhǔn)和短脈沖配置可選，以滿足大多數(shù)工業(yè)和科學(xué)應(yīng)用的需要。

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